近日,物理与通信电子学院绿色氢能与先进催化江西省重点实验室袁彩雷教授团队,围绕 CO2电还原制乙烯中“C–C 耦合慢、选择性受限”等关键挑战开展研究。相关成果以《Tuning Cu–Cu Spacing in Single-Atomic Layer Cu Catalysts for Efficient and Stable CO2-To- C2H4 Electroreduction》为题发表于国际顶级期刊《Advanced Materials》。江西师范大学为第一完成单位,博士研究生徐卫杨为第一作者,袁彩雷教授为通讯作者。
乙烯(C2H4)是重要的大宗化学品与能源基础原料,实现 CO2向乙烯的高效转化,对碳资源循环利用具有重要意义。然而,乙烯形成依赖相邻活性位点上的中间体偶联,往往受到位点几何构型与电子结构的共同限制。为此,研究团队在非晶碳载体上构筑各向同性二维单原子层铜催化剂,并将 Cu–Cu 间距调控至 2.35 Å(与乙烯 C–C 键长相匹配),以期促进关键 C–C 耦合并提升乙烯选择性。性能测试表明,该催化剂在−0.8 V(vs. RHE)下实现 C2H4 FE 78.6%、C2+ FE 85.1%,并在 120 h 连续运行中保持较为稳定的电流与乙烯选择性(C2H4 FE 持续高于 70%)。相关结果表明,通过原子级位点间距调控,有望在中性条件下兼顾C2H4的选择性、活性与稳定性。机理研究方面,密度泛函理论计算与原位拉曼表明 Cu–Cu 间距缩短可降低 C–C 耦合等关键步骤的动力学能垒,促进乙烯生成。该工作展示了通过“连续铆合位点 + 原子级间距调控”来提升复杂多步反应选择性的可行路径,为 CO2定向转化制乙烯等高附加值化学品提供了新的催化材料设计思路。


原文链接:https://doi.org/10.1002/adma.202522842